Setelah pulang dari Kairo, Buya Syakur melanjutkan studi di Libya dengan mengambil pendidikan Ilmu Al-Qur’an. Ia kemudian melanjutkan pendidkan masternya di Tunisia dengan bidang studi sastra lingusitik. Di sana, ia juga pernah diangkat sebagai staf ahli di Kedutaan Besar Tunisia. Kemudian, pada 1985 Buya Syakur menyelesaikan doktoralnya di London dengan bidang studi dialog teater. Praktis, selama 20 tahun, Buya Syakur menghabiskan waktunya untuk belajar di Afrika dan Eropa.
Pada 1991, Buya Syakur bersama tokoh intlektual lainnya, seperti Abdurahman Wahid (Gus Dur), Quraish Shihab, Nurcholis Majid (Cak Nur), dan Alwi Shihab pulang ke Indonesia dan mereka mengabdikan diri sesuai bidangnya masing-masing. Buya Syakur sendiri memilih fokus berdakwah di kampung halamanya, Indramayu.
Pada 2006 ia mendirikan Pesantren Cadangpinggan. Selain mengabdikan diri di pondok, Buya Syakur sering mengisi kajian-kajian di masyarakat dan menulis di berbagai media. Adapun, karya tulis yang ditinggalkan almarhum di antaranya buku Renungan Spiritual Buya Syakur, Surat-Surat Cinta Buya Syakur, Menembus Palung Hati Paling Dalam, dan masih banyak lagi.